北京時(shí)間11月15日
武漢大學(xué)雷愛(ài)文教授團(tuán)隊(duì)
在國(guó)際頂刊Science上發(fā)表重磅成果
這也是126天內(nèi)
該團(tuán)隊(duì)發(fā)布的第三篇頂刊
繼首創(chuàng)開(kāi)發(fā)了可編程波形交流電(pAC)合成技術(shù)刊發(fā)Science開(kāi)發(fā)使用廉價(jià)氘源的高效氘標(biāo)記放方法刊發(fā)Nature后此次又展示了
催化氧化羰基化的最新研究
提出同步識(shí)別策略
為豐產(chǎn)雙金屬催化、相似屬性物種識(shí)別
等領(lǐng)域提供了新的思路
11月15日,Science(《科學(xué)》)在線發(fā)表了武漢大學(xué)高等研究院、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院雷愛(ài)文教授課題組關(guān)于催化氧化羰基化的最新研究論文。論文題目為“Synchronous recognition of amines in oxidative carbonylation toward unsymmetrical ureas”。
中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所博士生王錦輝、武漢大學(xué)高等研究院博士后王盛淳、山西大學(xué)分子科學(xué)研究所講師衛(wèi)智虹為論文的共同第一作者,中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所何林研究員、雷愛(ài)文為共同通訊作者。
1828年,人類(lèi)首次從無(wú)機(jī)物合成有機(jī)物尿素,標(biāo)志有機(jī)化學(xué)誕生。脲類(lèi)有機(jī)物憑借獨(dú)特結(jié)構(gòu)在醫(yī)藥、農(nóng)藥、材料科學(xué)以及高分子領(lǐng)域展現(xiàn)出了廣泛的應(yīng)用價(jià)值。然而,盡管脲類(lèi)化合物的應(yīng)用前景廣闊,但其合成過(guò)程卻面臨著諸多挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的合成方法通常依賴高危試劑,且需要多步復(fù)雜的反應(yīng)步驟,導(dǎo)致大量的污染物生成。為了尋求更為環(huán)保和高效的合成途徑,雷愛(ài)文與何林課題組聯(lián)手探索了一種電合成與熱合成串聯(lián),把CO2還原成CO并實(shí)現(xiàn)高值轉(zhuǎn)化,從而精準(zhǔn)合成非對(duì)稱(chēng)脲類(lèi)化合物。
雷愛(ài)文課題組耕耘機(jī)理研究近二十載,該研究提出了同步精準(zhǔn)識(shí)別策略,結(jié)合不同胺與不同金屬的反應(yīng)性識(shí)別兩種胺的本征屬性,使得多種胺能在氧化羰基化中高選擇性偶聯(lián),解決了同一催化體系中相似屬性的胺難以區(qū)分的關(guān)鍵問(wèn)題。課題組通過(guò)原位同步輻射技術(shù)及電子順磁共振波譜研究了銅催化劑與一級(jí)和二級(jí)胺之間的單電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué),揭示了銅催化劑與二級(jí)胺之間的高效電子轉(zhuǎn)移,并通過(guò)位阻效應(yīng)發(fā)現(xiàn)了鈷催化劑與一級(jí)胺的匹配規(guī)律。因而,課題組成功實(shí)現(xiàn)了氧化羰基化中,在同一催化體系和時(shí)空尺度下,以高選擇性合成近40種非對(duì)稱(chēng)脲類(lèi)藥物衍生物,顯示出該方法在藥物合成中的巨大潛力。
該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金、甘肅省基礎(chǔ)創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)、甘肅省重大科技項(xiàng)目、武漢市科學(xué)基金和武漢大學(xué)科研公共服務(wù)平臺(tái)和上海光源的支持。
據(jù)悉,該工作是雷愛(ài)文課題組自2024年7月發(fā)表Science,8月發(fā)表Nature以來(lái)的第三篇電合成新技術(shù)的新成果。
論文鏈接:
https耕耘數(shù)十載
厚積薄發(fā),盡顯科技偉力
雷愛(ài)文教授團(tuán)隊(duì)的研究成果
凝聚著科技創(chuàng)新的偉大精神
為脲類(lèi)化合物合成綠色化開(kāi)辟新道路
也為未來(lái)科技發(fā)展提供了智力支撐
鏗鏘前行,逐夢(mèng)不息
懷揣求實(shí)之夢(mèng),鑄就開(kāi)拓之魂
武大人在科學(xué)長(zhǎng)卷上勾勒理想
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